Pandangan politik Tagore sangat kompleks, yang mana beliau mengkritik penjajahan kuasa-kuasa Eropah, serta mendukung semangat nasionalisme India.[70][71][72] Namun, beliau juga mengkritik gerakan Swadeshi[73] oleh para pemimpin gerakan nasionalis. Selain itu beliau memnekankan atas peningkatan taraf pendidikan masyarakat dan sikap berdikari di untuk bangsa India. Beliau juga menyeru rakyat India agar menerima bahawa "tiada apa-apa yang perlu dipersoal mengenai revolusi, selain berpendidikan tinggi dan bermatlamat"[74][75]. Namun, ramai yang tidak menyukai pemikirannya ini. Pada tahun 1916, beberapa orang India cuba membunuh Tagore yang ketika itu berada di sebuah hotel di San Francisco, Amerika Syarikat. Namun mereka gagal melakukan pembunuhan, setelah bergaduh dengan Tagore.[76] Tagore juga banyak menggubah lagu-lagu perjuangan dan pujian untuk gerakan kemerdekaan India. Tagore juga memulangkan gelaran penghormatan yang diberikan oleh Kerajaan British, sebagai satu cara untuk mengecam pembunuhan beramai-ramai di Amritsar pada tahun 1919.[77] Dua buah karya muzik Tagore yang berbau politik adalah Chitto Jetha Bhayshunyo ("Di Mana Minda Tidak Ketakutan") dan Ekla Chalo Re (Jika Seruanmu Tidak Disahut, Maka Jalanlah Bersendirian), mendapatkan perhatian orang ramai, yang mana belakangan disukai dan dipuji oleh Gandhi. Walaupun hubungannya dengan Gandhi mengalami pasang surut, Tagore merupakan kunci terpenting dalam pembaikan semula hubungan Gandhi-Ambedkar yang berselisihan, serta berurusan dengan proses pengasingan golongan kasta rendah dalam pemilihan umum.[78][79]

Tagore juga mengkritik pendidikan ortodoks, melalui karya cerpen "Latihan Burung Kakaktua", yang menceritakan seekor burung — yang akhirnya mati — dikurung dalam sangkar oleh pengajarnya dan dilahapkan dengan pelajaran dari buku.[80][81] Pandangan ini membawa Tagore — ketika beliau mengunjungi Santa Barbara, California pada 11 Oktober 1917 —: untuk memikirkan satu corak universiti baru, dengan hasrat untuk "menjadikan [institusi milik beliau di] Shantiniketan sebagai tali ikatan antara India dengan dunia … [dan] pusat pendidikan manusia sejagat … yang melintasi batas bangsa dan geografi.[76] Sekolah — yang kemudian dinamakan beliau Visva-Bharati[ζ] —; dilakukan peletakan batu asas pada 22 Disember 1918; dan pembukaannya pada 22 Desember 1921.[82] Di sinilah beliau menerapkan struktur pedagogi brahmacharya dengan menyediakan para guru guna memberikan bimbingan individu bagi para siswa. Tagore bekerja keras untuk mendapatkan dana dan kakitangan pengajar bagi sekolah ini, termasuk menyumbangkan semua hadiah yang diraih dari Anugerah Nobel yang diraih beliau.[83] Tugasnya sebagai mentor dan pembantu di Shantiniketan membuatkan beliau sibuk; pada waktu pagi, beliau mengajar di kelas dan menyusun buku pelajaran bagi para siswa siang dan malam.[84] Tagore juga meraih dana dari Eropah dan Amerika Syarikat, antara tahun 1919 hingga 1921[85]